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温大我院王舜/袁一斐/许杰教授团队在⟪Nature⟫子刊⟪Nature Communications⟫发表学术论文

添加时间:2023年11月30日 浏览:

氢能是一种理想的清洁新能源,具有多用途、高能量密度和零排放等优点。在电化学析氢反应中,单层MoS2电催化剂具备高催化活性、低成本等优势成为替代贵金属催化剂的潜在候选者。通常单层MoS2的析氢催化活性位点位于其边缘位置处,而基面活性较差,这无法充分利用单层二维材料高比表面积优势。因此,目前文献已经报道了诸多调控方式例如构建空位、点缺陷、原子掺杂等手段用以激发增加单层MoS2基面上的活性位点,增强其整体电催化性能。相关文献中也明确指出MoS2基面上点缺陷会改变该处的电荷分布,进而成为催化活性位点参与催化反应。而且,改变电催化剂表面原子电荷分布会直接影响其催化活性。事实上,催化剂表面电荷分布差异本质上是其原子电场分布差异导致的。值得注意的是,目前对催化剂表面缺陷引起的电荷/电场分布的理解更多的依赖于理论计算,因为从实验上很难直接观察到催化剂表面原子缺陷的电场分布,这也成为一个具有挑战性的科学难题。因此,如果能从实验上直接观察催化剂表面原子电荷/电场分布差异,将有利于从本源上探究电催化剂的催化机理。

 在此,本文通过化学气相沉积法首先制备出单层纯MoS2,然后通过氢气辅助煅烧在单层MoS2基面上构建出高浓度的反占位原子缺陷结构。结合微纳电化学测试,其结果表明反占位缺陷的存在对MoS2的析氢催化性能有明显提高。同时结合理论计算表明反占位缺陷会引起MoS2基面电荷分布呈现不对称进而增强整体催化活性。在这里,我们借助球差校正电镜和先进的差分相位衬度成像技术,首次表征出反占位缺陷的原子电场分布呈现极化现象,进而引起其电荷分布不对称。从实验上验证了催化剂表面原子缺陷导致的电荷分布不对称来源于其电场极化,进而有利于从原子层面上探究其催化机制。

 

该研究以“Atomic-level polarization in electric fields of defects for electrocatalysis”为题发表在国际顶级学术期刊《Nature Communications》。best365网页版登录为第一单位,我院王舜、袁一斐、何坤、许杰为本文作者,其中许杰特聘教授为第一作者,袁一斐教授、陆俊教授、罗俊教授及邵功磊研究员为本文共同通讯作者,相关工作受到国家自然科学基金等资助,合作单位还包括浙江大学、电子科技大学和郑州大学。

 

 

【文章链接】

“Atomic-level polarization in electric fields of defects for electrocatalysis.”  https://www.nature.com/articles/s41467-023-43689-y


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