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我院杨植教授/葛勇杰博士团队在国际著名期刊《Advanced Science》发表学术论文

添加时间:2023年10月31日 浏览:

氨作为全球年产量最高的商用化学品之一,被广泛的应用在军事、化工、农业等领域。此外,氨还可以作为一种不含碳元素的氢能载体,相对于氢气而言具有更易液化(氨气液化:常压、239.9 K;氢气液化:10-15 MPa、50-70 K)、存储运输更为便利、安全性更高等优势。因此将氨作为一种新型能源进行推广对于实现“碳达峰、碳中和”的战略目标具有重要的意义,在未来的能源领域中氨具有很大的开发价值和应用前景。因此,发展高效的合成氨技术是十分必要的。

目前,氨的工业生产依然依赖于能量密集型的Haber-Bosch工艺。其高能耗(占全球总能耗的1%~2%)高排放(温室气体CO2的排放量占全球总排放量的1.5%)的特性已不符合当今社会对“碳达峰、碳中和”目标的追求。因此,探索高效、温和、可持续的合成氨技术对科学研究和工业应用均具有重要意义。在众多常温常压下合成氨的技术中,电催化酸盐合成氨(NO3RR)具有反应条件温和、电位可控、催化效率高、绿色环保以及受环境因素干扰小等优点,因此有望成为最有前途的替代Haber-Bosch工艺的方案。

然而,NO3RR是一个复杂的8电子过程,过程中涉及到一系列的脱氧和加氢反应,从而降低了整体反应的动力学速率。提升NO3RR整体反应速率的根本途径是需要同时降低每一步反应的能垒,而传统的单一催化剂极难实现上述目标。杨植教授团队基于串联催化的概念设计了一种Ag/Co3O4/CoOOH NWs(i-Ag/Co3O4 NWs)催化剂,通过三重反应实现了NO3高效电催化还原为NH3。动力学和原位红外光谱研究证明Ag相优先催化NO3转化为NO2,而Co3O4相优先催化NO2还原为NO。由于CoOOH在NO3RR反应中可提供额外的H原子,后续的NO加氢生成NH3的反应主要由CoOOH催化完成。基于Ag、Co3O4、CoOOH三相的串联协同作用,i-Ag/Co3O4 NWs串联催化剂表现出优异的催化性能,在低过电位下(‒0.25 Vvs. RHE)即实现了高的法拉第效率(94.3%)和高的NH3产速率(253.7 μmol h−1 cm−2)。

i-Ag/Co3O4 NWs串联催化NO3RR示意图

相关研究成果以《Ag-Co3O4-CoOOH-Nanowires Tandem Catalyst for Efficient Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia at Low Overpotential via Triple Reactions》为题发表在国际著名期刊《Advanced Science》上,best365网页版登录为第一单位,best365网页版登录2021级研究生吴世路为第一作者,我院杨植教授、聂华贵教授、葛勇杰博士和钱金杰副教授为共同通讯作者。我院周学梅博士,研究生罗文杰,江颖洋,许鹏,黄隆隆,杜艺文,王慧参与了该项工作。上述工作得到了国家自然科学基金的支持。

原文链接:https://doi.org/10.1002/advs.202303789

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