我院王舜教授/许杰特聘教授团队在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition发表学术论文

过氧化氢(H₂O₂)是一种多功能抗氧化剂，被广泛应用于化工合成、医疗消毒和纺织制造,并有望在可持续工业生产中发挥关键作用。目前，商业H₂O₂主要通过成熟的蒽醌氧化产生方法(>95%)，具有产率高、制备规模大等优点。然而，该制备方法不仅涉及能耗高、过程复杂、还消耗过多的氢气以及昂贵的钯催化剂。近年来，电催化2电子氧还原反应 (2 e^- ORR) 制备过氧化氢具有反应条件温和、制备过程简单等优点表现出极大的应用潜力。在过去几年中，过渡金属基催化剂由于其低廉价格和高催化活性，作为2 e^- ORR商业催化剂的替代品受到了广泛关注。其中，钴（Co）元素在抑制活性位点的脱金属和自由基攻击方面具有优势，表现出优异的催化活性和稳定性，具有广阔的应用前景。已有多种策略(包括合金化、单原子和团簇等)被报道来增强2 e^- ORR的活性并提高其合成H₂O₂选择性。其中，团簇不仅保留了单原子催化剂的优点(高原子利用率)，还可以为中间体的吸附和活化提供丰富的活性位点，优化反应步骤的吸附行为。然而，据我们所知目前报道的Co基团簇催化剂由于配位环境差异对H₂O₂的选择性和产率还有待提升。

   在此，本文设计并制备出一种全巯基β环糊精支撑的氢氧化钴团簇材料用于高效2 e^- ORR制备H₂O₂。作者们通过利用全巯基环糊精中的巯基将氢氧化钴团簇锚定的同时，S与O键合也间接改善了钴的电子结构。这种策略有效抑制O-O键的断裂，增强了2 e^- ORR催化活性，所制备的催化剂在H₂O₂选择性(94.2%-98.2%)和H₂O₂产率(5.58 mol g_catalyst^-1 h^-1)方面表现出显著活性。该工作设计的全巯基β环糊精支撑的氢氧化钴团簇实现了H₂O₂的高效合成，理论计算也表明氢氧化钴团簇边缘的低配位Co增强了Co-O键，促进了Co和O之间的电子转移,提高了生成H₂O₂的选择性。为开发具有高H₂O₂催化活性的Co基催化剂提供新的研究思路。

该研究以“Cyclodextrin-supported Co(OH)₂ Clusters as Electrocatalysts for Efficient and Selective H₂O₂ Synthesis”为题发表在国际著名学术期刊《Angewandte Chemie International Edition》。我院王舜教授、许杰特聘教授以及天津大学王勇教授为该论文共同通讯作者，相关工作受到国家自然科学基金、江苏省自然科学基金的资助。

【文章链接】

“Cyclodextrin-supported Co(OH)₂ Clusters as Electrocatalysts for Efficient and Selective H₂O₂ Synthesis” https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307355.